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中国科大实现首个具有黎曼曲面的弯曲碳纳米螺线管材料

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  弯曲碳螺线管只在理论预测中出现,文献中从未报道该类材料的精确合成与性质探究;中国科学技术大学杜平武教授课题组实现了首个具有黎曼曲面的弯曲碳纳米螺线管材料,该工作填补了分子基弯曲碳螺旋材料领域的空白。这项研究成果近日在国际学术期刊《Nature Communications》以“Synthesis of a magnetic π-extended carbon nanosolenoid with Riemann surfaces”为题发表(Nat. Commun.2022, 13, 1239)。

  分子基碳材料,因其独特的几何形状所导致的丰富的物理化学性质(包括机械性能、导电性、吸收和发光性质等),而受到广泛的关注。一个原子石墨烯平面围绕着垂直于基面的线连续螺旋,这可以被认为是紧密遵循的黎曼面(即log z型)。作为著名的数学对象,黎曼曲面(图1a)的提出是为了预测多值分析函数的单值域。在每个局部点看来,它们就像一片复平面,但其整体的拓扑可能会偏离平面,使其看起来像球或环,甚至是拓扑更加复杂优美的螺旋。黎曼曲面不仅在现代数学的发展中发挥着至关重要的作用,而且还为多功能弯曲碳材料的设计和合成提供新的见解。理论预测表明当施加电压时,具有类似于黎曼曲面的碳螺线管可作为量子导体,产生较大的磁场和电感。然而,实现这种具有大共轭延伸的螺旋拓扑形貌是一项重大挑战。

图1. a)理论预测的碳纳米螺线管示例;b)合成出的三维π延伸扭曲碳纳米螺线管(CNS)材料。

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  近日,研究团队利用精确的自下而上的合成方法,通过合理设计、合成合适的分子前体以实现目标分子的螺旋扭曲,成功构建了首个具有黎曼曲面的大共轭无金属碳纳米螺线管(carbon nanosolenoid,简写为CNS,图1b)材料。结合多尺度实验表征手段及理论分析,对碳纳米螺线管的结构特征和性质开展了系统研究。利用固态核磁共振波谱、傅里叶变换红外(图2a)、XPS、拉曼等证实了该材料具有大共轭的π延伸结构。低剂量高分辨集成差分相位对比扫描透射电子显微镜(iDPC-STEM,图2c-e)成像呈现了其螺距为~0.4 nm且宽度为~2.7 nm的单链螺旋的分子结构。通过紫外可见吸收、荧光和时间分辨光致发光光谱证实了其具有丰富的可见光吸收特性。值得注意的是,CNS具有1.97 eV的低光学带隙和强烈的红色光致发光。通过EPR、SQUID和理论计算研究了CNS的基态电子结构和磁性行为,磁性测试结果表明,常温下CNS含有大量自由基单电子,显示出强烈的EPR磁信号,在低温下具有顺磁性响应和复杂的磁有序行为(图2f-g)。

图2. a)红外光谱;b-e) iDPC-STEM电镜表征;e) EPR磁性表现出强烈的单电子自由基信号;f-g) SQUID测试表明在低温下具有顺磁性响应和复杂的磁有序行为。

  该工作扩充了sp2碳同素异形体材料的范畴,这种结构精确的π延伸碳螺线管材料,为研究人员对其物理性质进行深入探究提供了可能,并为开发多种螺旋碳材料在电子材料、量子材料、和自旋电子器件提供了实验基础。中国科学技术大学化学与材料科学学院材料科学与工程系博士生王进义和浙江工业大学朱艺涵教授、庄桂林教授为文章的共同第一作者。杜平武教授为论文的单通讯作者。该项研究得到了国家自然科学基金项目(21971229, U1932214)、科技部重大研究计划(2017YFA0402800)、能源材料化学前沿协同创新中心、和合肥微尺度物质科学国家研究中心的资助。

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    2022-04-10 00:13:30 

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